近日,中国科学院大连化学物理研究所孙剑和葛庆杰研究团队在CO2催化加氢合成异构烷烃研究方面取得新进展,为CO2加氢制取高碳烃催化剂的设计和应用提供了新思路。
研究人员通过将Na-Fe3O4和HMCM-22分子筛耦合组成多功能催化剂,实现了逆水汽变换、C-C偶联和异构化三个串联反应的高效协同催化,成功利用CO2和H2一步、高收率地合成了异构烷烃。当CO2单程转化率控制在26%左右时,CO选择性仅为17%,碳氢化合物中C4+烃选择性可达82%,而其中异构烷烃占比高达74%,时空收率可达105 mgiso gcat-1h-1。研究表明,MCM-22分子筛具有的独特孔道结构和Brnsted酸性质促进了烯烃中间体向异构化反应方向进行,同时抑制了芳构化反应。此外,该研究还对异构烷烃形成历程、分子筛失活原因、积碳形成本质以及分子筛再生方法等进行了探讨。